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  • 發布時間:2021-10-14 09:20 原文鏈接: 納米礦物材料對抗生素類有機物的催化轉化

      環境中的抗生素類有機污染物的廣泛存在會促進細菌的耐藥性及耐藥基因的形成和傳播,增加細菌耐藥基因從動物到人體遷移的風險,對人類健康及水生生態系統造成潛在的健康風險。芬頓催化技術是一種高效、環境友好型的高級氧化技術(AOP),廣泛應用于各類有機污染廢水的處理中。但該技術存在需不斷補充鐵源、產生大量鐵氧化物(氫氧化物)污泥、使用pH范圍窄(2.0—3.5)等缺點。

      近期,中國科學院地球化學研究所研究員萬泉團隊與廣東工業大學合作,通過水熱合成法首次報道制備出一種新型的六角星形的黃鐵礦納米片礦物團簇異相芬頓催化劑。SEM和TEM表征結果顯示,該黃鐵礦材料主要由納米片單晶延正交的六個方向定向生長而成,每個團簇的尺寸約為2—5 μm,其表面在pH 2—11的范圍內均帶負電荷。與傳統均相芬頓催化技術相比,該新型催化劑對環丙沙星(20 mg/L)具有高的吸附能力和催化活性以及更為廣泛的pH使用范圍。溶液初始pH為4.0時,環丙沙星可在10 min內可實現完全降解。活性物種淬滅實驗發現·OH是環丙沙星降解過程中最主要的活性氧物種。

      為研究該礦物材料在海水中的使用效果,科研人員系統探討了鹵素離子對環丙沙星降解的影響。結果表明,Br-(≥1 mM)、I-(≥1 mM)以及高濃度的F-(≥10 mM)對環丙沙星的降解具有顯著的抑制效果,而Cl-(0-100 mM)沒有表現出明顯的抑制效果。這主要歸因于F-可與Fe(III)形成低芬頓活性的絡合物,Br-和I-可與·OH反應生成低氧化能力的Br·、I·、Br2·-和I2·-等自由基,而·OH可與Cl-反應生成高活性的Cl·和Cl2·-。

      科研人員通過HPLC/MS/MS定性識別出了13種降解中間產物,并基于此提出環丙沙星降解的三種可能途徑。理論計算得出,降解過程中有多個毒性中間產物的形成,但通過適當延長反應時間至30 min后可進一步將這些毒性中間產物完全脫毒并礦化為二氧化碳和水等無毒的小分子產物。

      該研究不僅制備了一種新型且高效的六角星形的黃鐵礦納米片礦物團簇異相芬頓催化材料,還為水體中抗生素等難降解有機污染物的降解脫毒提供了一種有效的方法和思路。

      相關成果發表在催化領域期刊Applied Catalysis B: Environmental 上。研究得到中科院戰略性先導科技專項、國家自然科學基金、貴州省科技計劃項目、礦床地球化學國家重點實驗室開放基金等資助。

      環丙沙星降解路徑

      六角星形的黃鐵礦納米片礦物團簇異相芬頓催化環丙沙星降解機制

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